地球环境研究所在固体燃料燃烧排放黑碳混合态研究方面取得新进展

元素碳(Elemental Carbon, EC)是含碳燃料不完全燃烧产生的典型强吸光性气溶胶,在全球变暖中被归类为重要的短寿命气候强迫因子。EC颗粒在大气中与其他组分形成“内混态”结构后,其吸光能力可因“透镜效应”增强1.23.0倍,显著放大其辐射强迫效应。然而,传统气候模型常基于单一混合态假设,难以准确反映不同来源和粒径EC颗粒的多样性混合状态,从而导致辐射强迫评估存在系统性偏差。实际观测表明,EC混合态的异质性在初始排放阶段即已显现,且与燃料类型密切相关。民用固体燃料燃烧作为我国EC排放的主要源之一,其排放颗粒的物理化学性质与混合结构亟待深入研究,以提升气候效应与健康风险的评估精度。

针对这一科学问题,中国科学院地球环境研究所气溶胶理化过程及环境效应团队利用高时间分辨率的单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),系统分析了五种典型固体燃料(小麦、玉米、水稻秸秆、烟煤、无烟煤)燃烧过程中排放的含EC颗粒的化学组成、粒径分布和混合状态。

研究结果显示:三类农作物秸秆(小麦、玉米、水稻)燃烧产生的含EC颗粒化学组成相似,均表现出明显的39K⁺OC26CN⁻42CNO⁻Cn±113/115K2Cl⁺46NO₂⁻62NO397HSO4和左旋葡聚糖信号。而烟煤与无烟煤排放中,23Na⁺Cn±等离子的信号更为突出。利用ART-2a聚类算法,研究团队将含EC颗粒划分为七类特征簇:EC-OCEC-dominantEC-NSEC-CNEC-CaEC-KEC-Na。结果显示,EC-OCEC-CN颗粒是生物质燃烧的主要组成部分,粒径多集中于0.4–1.0 μm;而烟煤和无烟煤分别以EC-NaEC-NS颗粒贡献显著。

混合态分析进一步揭示:生物质中排放的EC-OC颗粒与59C2H3O2信号高度共现,验证了左旋葡聚糖作为生物质燃烧示踪成分的代表性。此外,各类型含EC颗粒均表现出不同程度的硫酸盐混合现象,表明民用固体燃料燃烧过程自身亦可直接贡献大气中观察到的“老化”EC颗粒的内混态特征。这一发现打破了“硫酸盐包裹源自大气老化”的传统认知,为大气二次组分来源解析与气候模式优化提供了重要支撑。

该研究成果近期发表于npj Climate and Atmospheric Science期刊,研究得到了中国科学院西部之光-西部交叉团队项目、陕西省杰青项目、陕西省创新能力支撑计划、国家自然科学基金及中国科学院青年创新促进会的联合资助。

Yajing Kong, Qiyuan Wang*, Li Li, Yang Zhang, Jie Tian, Nan Ma, Yaqing Zhou, Huikun Li, Jiawen Liu, Weikang Ran, Jiarui Liu, Chongshu Zhu, Yongming Han, Junji Cao. Chemical composition and mixing state of elemental carbon-containing particles from solid fuel combustion. npj Clim Atmos Sci 8, 202 (2025).

文章链接:https://doi.org/10.1038/s41612-025-01015-x

图1. (a)生物质燃料(以小麦为代表)、(b)烟煤和(c)无烟煤的数字化谱图。“面积”代表每个离子的峰面积,对应于保留时间内离子强度的积分,而颜色强度表示离子峰强度。

图2. 五种燃料燃烧产生的含EC颗粒总量的粒度分布(%):(a)总体分布,以及(b)小麦、(c)玉米、(d)水稻、(e)烟煤和(f)无烟煤的七个粒子簇。

图3. 来自(a)小麦、(b)玉米、(c)稻草、(d)烟煤和(e)无烟煤的含EC颗粒的混合状态特征。每个方块的颜色强度表示每个粒子簇(横轴)和一次组分(纵轴)之间的混合比,反映混合程度的大小。


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