地球环境研究所揭示西安黑碳气溶胶吸光增强的来源

  黑碳作为大气中一种典型的吸光性气溶胶,对全球和区域气候都有着深远影响。它可以改变太阳辐射平衡,抑制边界层发展,沉降到冰雪表面会降低其反照率,加速冰川融化。但是在计算其辐射强迫时仍存在很大不确定性,这种不确定性主要来源于老化过程对黑碳颗粒物光学性质的改变。黑碳颗粒物主要来源于含碳燃料的不完全燃烧,通过实验室透射电镜观察到新鲜排放的黑碳呈较为松散的支链结构,但是在被释放到大气中后会通过碰并、凝结和非均相氧化等过程与多种来源的颗粒物、气态污染物之间发生老化作用,表面形成包裹层,导致其在混合态、形貌、粒径和化学组成上发生变化,从而影响黑碳的物理化学及光学性质。

  为了更好地了解城市大气中黑碳的性质差异及评估吸光性影响因素,本课题组使用单颗粒黑碳光度计(SP2)、光声气溶胶消光仪(PAX)以及在线重金属分析仪(Xact625)等高时间分辨率在线仪器对西安市高新站点202011月大气气溶胶进行连续在线监测,并采用PMF与线性回归结合的方法建立黑碳吸光增强倍数与源的关联。结果表明,观测期间西安黑碳气溶胶平均浓度2.16 μg m-3PMF源解析出4个主要来源(图1),分别为生物质燃烧源(38%),燃煤源(29%)、交通运输源(29%)、扬尘源(4%)。降水后厚包裹黑碳的浓度降幅高达83%,而薄包裹黑碳为39%。作为颗粒粒径更大的厚包裹黑碳其核的质量中值粒径却小于薄包裹黑碳颗粒,分别为141 nm176 nm(图2)。其次,黑碳核的吸光截面积变化范围较大,为3.79 - 5.95 m2 g-1,且与整体颗粒的吸光截面积具有显著相关性,相关系数为0.58p < 0.01)(图3)。观测期间黑碳的平均吸光增强倍数为1.37±0.11。源解析结果表明,二次老化、燃煤、扬尘、生物质燃烧和机动车排放对吸光增强倍数的贡献分别为37%26%15%13% 9%,其中二次老化过程是主要贡献源。该成果已发表于Science of The Total Environment期刊,陈铄元硕士为第一作者,王启元研究员为通讯作者。上述工作得到国家自然科学基金(42192512),陕西自然科学基础研究项目(2023-JC-JQ-23),中国科学院青年创新促进会(2019402)等的共同资助。

  原文详见:Shuoyuan Chen, Qiyuan Wang*, Yong Zhang, Jie Tian, Jin Wang, Steven Sai Hang Ho, Li Li, Weikang Ran, Yongming Han, Giulia Pavese, Junji Cao, 2023. Heterogeneous characteristics and absorption enhancement of refractory black carbon in an urban city of China. Science of The Total Environment 879, 162997.

  文章链接:

  https://linkinghub.elsevier.com/retrieve/pii/S0048969723016157

   

  1. (a) 应用PMF进行黑碳质量浓度源解析谱图;(b) 各排放源对总黑碳质量浓度的相对贡献百分比

   

  2. (a) 观测期间黑碳质量浓度(MC)和数浓度(NC)的时间序列;(b) 厚包裹黑碳颗粒物百分比(Fkc)和黑碳占总颗粒物的比值;(c) 厚包裹黑碳(BCkc)和薄包裹黑碳颗粒物(BCnc)的数浓度;(d,e) 厚包裹黑碳(BCkc)和薄包裹黑碳(BCnc)的核质量中值粒径分布(MMD)。阴影区域表示降水期间和之后对应时间段。

   

  3. (a) 大气中含黑碳颗粒物和黑碳核的光吸收系数时间序列;(b) 大气中含黑碳颗粒物和黑碳核的吸光截面积(MAC)时间序列;(c) 大气中含黑碳颗粒物吸光截面积(MAC)相对频率分布;(d) 黑碳核吸光截面积(MAC)相对频率分布。


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